Aos 16 anos, entra na Terceira Ordem Regular de S. Francisco de Assis e toma o nome de Frei Raimundo dos Anjos. É ordenado sacerdote em 1833.
Por força do liberalismo, é obrigado a abandonar o Convento e dedica-se inteiramente à pregação, clandestina, por todo o país, pois, em Portugal, a perseguição às Ordens Religiosas era feroz.
Nos primeiros tempos da sua vida de Sacerdote, funda a Associação dos Filhos de S. Caetano - meninos que ele mesmo educa e que o acompanham no peditório e distribuição de esmolas aos pobres.
Pelo Decreto de 6 de Maio de 1855, é declarado Missionário Apostólico ad suum beneplacitum pela Congregação Romana da Propaganda Fide.
O contacto com a miséria leva-o a sonhar com uma Congregação Religiosa que minorasse as carências de tantos necessitados. Libânia ( Mãe Clara) é o instrumento, que Deus lhe envia para a concretização do seu sonho.
Cantor e músico, publica alguns opúsculos com novenas e outros temas religiosos.
Morre feliz, a 13 de Julho de 1878, rodeado da Família Religiosa que fundara.